在多(duō)相(xiàng)催化(huà)領域，原子(zǐ)級催化(huà)劑（如(rú)單、雙原子(zǐ)催化(huà)劑）因其高(gāo)原子(zǐ)利✘用(yòng)率和(hé)優異催化(huà)活性備受關注。然而，活性金(jīn)屬原子(zǐ)在反應過程中易發生(sh•ēng)遷移、聚集或失活，導緻性能(néng)衰減，這(zhè)一(yī)瓶頸問(wèn)題長(cháng)期制(zhì)約其實際應用(yòng)，尤其是(shì)在多(d£uō)步複雜(zá)反應或苛刻反應條件(jiàn)下(xià)的(de)應用(yòng)。如(rú)何設計(jì)在工(gōng)況條件(jiàn)下(xià)兼具高(gāo)活性和(hé₽)超強穩定性的(de)原子(zǐ)級催化(huà)劑，并揭示其微(wēi)觀結構的(de)動态演化(huà)規律，成為(wèi)催化(huà)和(hé)材料科(kē)學領域的(de)♦核心挑戰之一(yī)。

近(jìn)日(rì)，合肥綜合性科(kē)學中心環境研究院黃(huáng)行(xíng)九科(kē)研<團隊結合原位同步輻射光(guāng)譜技(jì)術(shù)、DFT計(jì)算(suàn)和(hé)實驗電(diàn)化(huà)學等手段，揭示了(le)電α(diàn)壓驅動下(xià)Pd-Cu雙金(jīn)屬單原子(zǐ)的(de)動态彈簧效應，極大(dà)地(dì)提高(gāo)了(le)其在強酸性條∞件(jiàn)下(xià)對(duì)六價鉻（Cr(VI)）電(diàn)催化(huà)還(hái)原的(de)反應活性和(hé)穩定性，對(duì)工(gōng)況條件(δjiàn)下(xià)高(gāo)活性和(hé)高(gāo)穩定性的(de)原子(zǐ)級催化(huà)劑的(de)設計(jì)與構築提供重要(yào)的(de)指導意義和(hé)研究新思路 (lù)。

相(xiàng)關結果以題為(wèi)“Potential-Driven Dynamic Spring-Effect of Pd-Cu Dual-Atoms Empowered Stability aγnd Activity for Electrocatalytic Reduction”發表在國(guó)際頂級期刊Advanced Science (Adv. Sci. 2025, 2501393)上(shàng)，合肥綜合性科(kē)學中心環境研究院為(wèi)第一(yī)完成單↓位。

該研究通(tōng)過Cu2?與钯金(jīn)屬源中NH?的(de)強螯合作(zuò)用(yòng)，構建€了(le)高(gāo)穩定的(de)Pd-Cu DAC雙原子(zǐ)催化(huà)劑（圖1）。該催化(huà)劑在強酸中實現(xiàn)了(le)低(dī)過電(d iàn)位下(xià)Cr(VI)的(de)高(gāo)效電(diàn)催化(huà)還(hái)原檢測，展現(xiàn)出超高(gāo)轉換頻(pín)率、0.51μA ppb×?1的(de)響應靈敏度及0.63 ppb的(de)低(dī)檢測限。利用(yòng)原位XAFS光(guāng)譜實時(shí)捕捉發現(xiàn)（圖 2）：當電(diàn)位從(cóng)0.8 V掃描至-0.6V時(shí)，Cu的(de)氧化(huà)态在+2和(hé)+1之間(jiān)可(kě)逆降低(dī)；同時(shí)，Cuφ-Pd和(hé)Cu-N鍵鍵長(cháng)随電(diàn)位發生(shēng)可(kě)逆拉伸，并在0.6 V恢複。這(zhè)種“彈簧♦”般的(de)動态行(xíng)為(wèi)及電(diàn)子(zǐ)軌道(dào)耦合效應抑制(zhì)了(le)Cu原子(zǐ)遷移聚集，确保了(le)催化(huà)劑在苛刻∑條件(jiàn)下(xià)的(de)結構穩定性和(hé)循環魯棒性，并提升了(le)活性。相(xiàng)比之下(xià)，無Pd原子(zǐ)偶聯的(de)<Cu單原子(zǐ)催化(huà)劑在電(diàn)位變化(huà)下(xià)會(huì)不(bù)可(kě)逆地(dì)形成二聚體(tǐ)或納米粒子(zǐ)，導緻失活。Pd-C★u雙原子(zǐ)位點協同作(zuò)用(yòng)，分(fēn)别與H₂CrO₄的(de)兩個(gè)O原子(zǐ)鍵合形成穩定橋接構型，建立高(gāo)效電(diàn)子(zǐ)傳遞通(tōng)道(dào)，促進Cr-O鍵解離₹(lí)，并通(tōng)過動态鍵長(cháng)調整優化(huà)中間(jiān)體(tǐ)吸附能(néng)，顯著降低(dī)還(hái)原δ反應能(néng)壘。

圖1  Pd-Cu雙金(jīn)屬單原子(zǐ)催化(huà)的(de)形貌與結構表征

圖2  原位XAFS技(jì)術(shù)探究Cr(VI)電(diàn)催化(huà)還(hái)原過程中Pd-Cu雙原子(zǐ)的(de)動态結構演變

該項工(gōng)作(zuò)通(tōng)過原子(zǐ)級精準設計(jì)與原位動态表征，揭示了(le)雙原子(zǐ)催化(huà)劑的(de)結構穩定機(jī)制(zhì)與活性★增強原理(lǐ)，不(bù)僅為(wèi)複雜(zá)反應環境下(xià)的(de)原子(zǐ)級催化(huà)劑的(de)理(lǐ)性設計(jì)開​(kāi)辟了(le)新路(lù)徑，更為(wèi)原位追蹤催化(huà)動态過程提供了(le)方法論借←鑒，将進一(yī)步推動原子(zǐ)級催化(huà)技(jì)術(shù)邁向實際應用(yòng)，為(wèi)環境污染物(wù)α監測與處理(lǐ)提供關鍵技(jì)術(shù)支撐。